“库伦”系蒙古语，意为家园或圈起来的占地领域。
库伦旗历史悠久，五六千年前就曾有人类在此繁衍生息。
春秋战国时期至金代，先后有东胡、乌桓、鲜卑、契丹、女真等北方少数民族在此征战游牧。
元朝时期，属中书省。
明朝初期，属大宁卫。
明朝末期，先后属察哈尔、内喀尔喀部。
明崇祯六年（1633年），西藏高僧阿升希日巴喇嘛传教至此，划定疆界为其领地，称曼殊希利库伦，顾得名。
清顺治三年（1646年），建锡勒图库伦札萨克达喇嘛旗，为漠南蒙古（即内蒙古）地区唯一实行政教合一体制的旗，历时近300年。
民国二十年（1931年），政教分治，锡埒图库伦扎萨克达喇嘛旗改称库伦旗。
民国三十五年（1946年）3月，隶属辽西省第一专员公署。
民国三十五年（1946年）9月，属辽吉省第一专员公署。
民国三十六年（1947年）10月，属辽吉省第五专员公署。
民国三十七年（1948年）9月，属辽北省哲里木盟政府。
民国三十八年（1949年）5月，属内蒙古自治区哲里木盟政府。
1949年10月，属内蒙古自治区哲里木盟。
1969年7月，随哲里木盟划归吉林省。
1979年7月，随哲里木盟划复归内蒙古自治区。
1999年1月，国务院决定撤销哲里木盟建制，设立地级通辽市，库伦旗隶属通辽市管辖。